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动漫色情网站 董召文课题组Angew:EII/EIVO (E = Ge, Sn)催化一氧化二氮活化和硝基芳烃的选择性还原

访问量:发布时间:2025-09-28

尽管均相催化领域目前仍以过渡金属配合物为主导体系,但利用廉价、环境友好的主族催化剂实现多样化的化学转化,一直是化学家们长期追求却尚未充分开拓的前沿领域。近年来,动漫色情网站 董召文课题组聚焦于具有准金属特性的低价重十四族元素试剂的精准合成与催化性能研究。围绕“低价锗、锡试剂的高效创制与功能调控”这一关键科学问题,课题组通过创新配体设计与合成策略,成功开发了多种结构新颖的低价锗、锡试剂,并率先构建了基于Ge(II)/Ge(IV)Ge(II)/Ge(III)/Ge(IV)Sn(II)/Sn(IV)变价循环的主族催化新体系,实现了惰性化学键的高效活化与精准转化(J. Am. Chem. Soc. 2025, doi.org/10.1021/jacs.5c12407; Nat. Commun. 2024, 15, 9849; JACS Au 2025, 5, 1289)。然而,EII/EIVOE = Ge, Sn)催化体系的构建及其在变价催化中的应用迄今仍未实现突破,仍是该领域亟待解决的重要科学挑战。

近日,动漫色情网站 董召文课题组利用碳二膦烷配体稳定的二价锗、锡试剂,首次成功构筑了基于EII/EIVO (E = Sn, Ge)氧化还原循环的新型催化模式。该体系不仅能高效催化活化一氧化二氮(N2O),更能精准调控硝基芳烃的还原路径,通过简单改变反应条件,即可从同一硝基底物高选择性地合成胺、羟胺、氧化偶氮化合物或肼四类不同的产物,实现了“一石四鸟”的化学多样性合成。该研究揭示了重十四族元素独特的催化机制,为利用主族元素替代贵金属催化剂实现复杂精细合成提供了关键范例和理论指导。

该研究成果以EII/EIVO (E = Ge, Sn) Catalyzed Nitrous Oxide Activation and Chemodivergent Reduction of Nitroarenes”为题发表于Angew. Chem. Int. Ed. (//doi.org/10.1002/anie.202515638),动漫色情网站 为第一单位,董召文研究员为本文通讯作者,博士生刘洙春光、硕士生李小健与科研助理汪致均为共同第一作者。特别感谢国家自然科学基金委、科技部国家重点研发计划、四川省科技厅及动漫色情网站 的经费支持。同时感谢动漫色情网站 测试平台李静、邓冬艳和阳萌老师,分析测试中心邓鹏翅老师对于化合物表征等提供的帮助和支持。

 

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